La Certosa è composta da vari edifici: chiesa, sala capitolare, sagrestia, refettorio, chiostri, officine ed abitazioni per i monaci ed i conversi. Venne progettata per accogliere al massimo 18 monaci di clausura e 5 fratelli conversi, come si può notare dal numero di abitazioni presenti in tutta la struttura. I monaci di clausura disponevano di una cella piuttosto grande, poiché vi dovevano trascorrere la quasi totalità della loro esistenza, in meditazione. Potevano uscire dalla cella solo in occasioni particolari, come ad esempio la domenica, per il pranzo, per la preghiera e per l’unica ora di colloquio settimanale. Tutti gli altri giorni, i monaci eremiti restavano nella loro cella. Solo le domeniche e le festività tutti si riunivano e mangiavano in silenzio, ascoltando la lettura dei Vangeli, testi sacri e della Regola, che avveniva da un pulpito sito nel refettorio. Gli altri giorni, i pasti venivano serviti dai fratelli conversi tramite uno sportello accanto alla porta di ciascuna cella. Lo spazio era fondamentale per i monaci, vista la loro condizione di isolamento: gli unici momenti di aggregazione, eccettuati i pranzi domenicali/festivi, erano le funzioni in chiesa e l’ora settimanale di conversazione e ricreazione, che si svolgeva nel cosiddetto “parlatorio”.
Le celle dei fratelli conversi, invece, erano molto piccole e comprendevano solo una camera e il servizio: la vita del fratello converso, al servizio del monastero e dei Padri eremiti, si svolgeva sempre fuori dalla cella, esclusi i momenti di riposo: curavano l’orto ed i giardini, la pulizia dei luoghi, il cibo, gli scambi… per questo, erano sempre in movimento. Anche per loro, così come per i frati, c’era un’area riservata allo svago, che era costituita da un chiostro a doppio ordine di colonne. Fu edificata a partire dal 1341 su incarico di Niccolò Acciaiuoli, gran siniscalco del Regno di Napoli e membro di una delle più illustri casate fiorentine, alla cui morte (1365), l’edificio era quasi completato. La certosa venne poi ampliata e arricchita, grazie anche a numerose donazioni nel corso dei secoli. Il nome e la tipologia edilizia derivano dalla Grande Chartreuse, la prima casa dell’ordine dei certosini costruita nel 1084 da San Bruno sul massiccio della Chartreuse, vicino a Grenoble, e come tutte le certose anche questa è ubicata distante dalla città, in un luogo in origine solitario e silenzioso. Dopo le soppressioni degli ordini religiosi nel 1810 la Certosa venne spogliata di circa 500 opere d’arte, solo in parte riconsegnate dopo la restituzione ai Certosini e il ritorno dei Lorena (1818). Ad esempio molti degli arredi vennero irrimediabilmente dispersi, così come molti dipinti e sculture. La tavola dell’altare maggiore della chiesa, commissionata dallo stesso Niccolò Acciaiuoli a Gherardo Starnina (Madonna e Santi), è ora divisa fra musei stranieri e collezioni.
Di nuovo venne soppresso nel 1866 su decreto del Regno d’Italia e di nuovo, nel 1872, i Certosini poterono tornarvi, anche se solo in uso, restando la proprietà allo Stato italiano, tramite il FEC. Il terremoto del 1895 richiese interventi di ripristino e un nuovo consistente restauro venne concluso alla fine degli anni cinquanta. I Certosini, monaci di rigida clausura, vennero sostituiti nel 1958 dai benedettini cistercensi, che hanno reso accessibile il vasto complesso anche al pubblico. Dal 2017 i cistercensi sono stati sostituiti dalla Comunità di San Leolino. Il complesso fu attentamente studiato e divenne un fondamentale stimolo creativo per il celebre architetto franco-svizzero Le Corbusier, che lo visitò in gioventù.